X射線自由電子激光

中科院物理所2018-10-11 08:06:29

作者:趙振堂 馮超(中國科學院上海應用物理研究所)


X射線光源與

光源是推動人類文明發展的利器,光源的每一次進步都極大地增強了人們認識和改變未知世界的能力並有力地推動了科學和技術的發展。

X射線光源是人們觀測物體內部結構、在分子與原子尺度上探測與認識物質內部微觀構造與動態過程的不可替代的尖端裝備。

17世紀初人類發明瞭望遠鏡和顯微鏡,利用電磁波中的可見光部分(波長400 - 760 nm),使認知的觸角延伸到了極廣的宇宙和極小的微觀世界,為人類認識物質世界及其起源和演化打開了大門。

19世紀末人類發現了X射線、發明了X光機,從此認知世界的視野擴展至肉眼無法看到的物質內部和原子分子等微觀世界,X射線的診斷和應用以及治療技術也得到了持續不斷的發展。

但是,那時X射線光源的亮度和相干性還十分有限,這在很大程度上成為了限制其在科學研究上實現更廣泛應用的瓶頸,這種情況一直到20世紀中葉同步輻射的發現和同步輻射X光源的應用才發生徹底改變。

在此過程中,20世紀60年代人類發明了激光,一種前所未有的高亮度、全相干的光源。半個多世紀以來,激光廣泛應用在人類社會的各個方面,並且在科學前沿研究上發揮了巨大的促進作用,大大提高了實驗觀測的時間和空間分辨率。

然而,由於受到放大介質的限制,常規激光卻很難向短波長的真空紫外和X射線的波段推進。21世紀初,基於電子直線加速器的X射線自由電子激光在美國SLAC實驗室研製成功,開闢了X射線光源及其應用的全新時代。

早在19世紀末,經典電磁理論就預言相對論電子在改變運動方向時會沿切線方向輻射電磁波。1947年,人們在美國GE公司的一台70 MeV同步加速器上觀察到了這種電磁輻射,也因此稱作同步輻射。

隨着高能加速器的發展,人們意識到利用高能量相對論電子束可以產生高亮度的X射線,由此翻開了發展的歷史篇章。基於儲存環加速器的同步輻射光源利用電子運動方向發生變化而產生連續譜的軔致輻射,其特點是光譜覆蓋範圍廣、亮度高、光的準直性好、光脈衝具有精確的時間結構。

幾十年來,同步輻射光源已經歷了三代的發展,目前以扭擺器和等插入件為主要發光設備的第三代同步輻射光源已成為物理、化學、材料、醫學、生命科學等眾多科學領域中基礎研究和應用研究的一種最為先進和不可或缺的研究手段。同時,為了滿足更高的應用需求,同步輻射光源正在向相干性更好、脈衝長度更短、亮度更高的衍射極限儲存環光源即第四代光源發展。

自由電子激光(free-electron laser,簡稱FEL)作為新一代相干光源的可行技術路線,其原理是採用加速器產生的高品質電子束與NS極交替排列的磁鐵陣列——波盪器相互作用來產生具備激光品質的高功率相干輻射。

其波長由電子束的能量和波盪器的磁場強度與週期長度決定,其輸出功率由電子束的能量、切片能散和切片發射度以及波盪器的磁場決定,輸出的輻射既可覆蓋第三代同步輻射光源廣闊的光譜範圍,同時又具備常規激光的相干性和超高亮度與飛秒級(1飛秒等於10-15秒)超短脈衝的特質,並具有按照需求確定時間結構的優異特性。

與典型的第三代同步輻射光源相比,X射線自由電子激光的峯值亮度高9個量級,光脈衝短3個量級,相干性提高3個量級以上。這些特點突破了現有常規激光和同步輻射光源的許多禁區,使得自由電子激光自誕生之日起就備受人們的青睞和廣泛重視。

自由電子激光是一種使用相對論電子束通過週期性變化的磁場以受激輻射方式放大電磁波的新型強相干光源。自由電子激光裝置通常由加速器、波盪器和光束線站系統三部分組成。

絕大多數自由電子激光都是由電子直線加速器驅動的,其典型結構如圖1所示。用於自由電子激光的直線加速器一般由電子槍和主加速器組成,電子槍提供品質優異的電子束,主加速器將此電子束加速至波長所要求的能量並保持其束流性能不退化,之後電子束被注入到磁鐵極性交替變換的波盪器中,電子因做扭擺運動而在其前進方向上自發地發射電磁輻射,輻射場與電子束相互作用,滿足共振關係時,電子的動能將被不斷地傳遞給輻射光,從而使輻射場強不斷增大。

按照放大增益,可將自由電子激光分為低增益和高增益兩種放大機制的自由電子激光:低增益自由電子激光的放大器部分由波盪器和光學諧振腔組成;高增益自由電子激光的放大器僅由波盪器或外加常規種子激光系統組成。

圖1 自由電子激光基本構成

相對於傳統激光器,FEL主要有以下三方面的優點:

(1)功率高

傳統激光器由於受到工作介質損傷閾值、散熱、非線性效應等的限制,難以輸出非常高的平均功率,而FEL的工作環境為真空,不存在熱效應積累的問題,其輸出功率由電子束的功率所決定,理論上不存在絕對的上限。

(2)光譜覆蓋範圍廣且連續可調

傳統激光器只能輸出特定頻率的激光,只有較少的幾種激光器,如準分子和二氧化碳激光器可以有較窄的調節範圍。由FEL的原理可知,其輸出波長在理論上不受限制,通過調節電子束和波盪器參數可以實現從太赫茲到X射線的任意波段的輸出,且通過改變電子束能量或波盪器間隙等參數,一台FEL也可以在一定範圍內連續調節輸出激光的波長。

(3)光束質量好

FEL可輸出光譜窄、相干性好的光束,而且其光脈衝的時間結構也很優異,輸出脈衝長度可在皮秒到阿秒量級進行選擇,脈衝的時間結構也可根據應用需要做出相應調節。

FEL的上述突出優點使得其在固體表面物理、半導體物理、凝聚態物理、光譜學、非線性光學、生物學、化學、醫學、材料科學、能源、通信、國防科學等諸多方面有十分重要的應用。FEL是探索微觀世界的理想探針,能為多個學科開闢全新的研究領域,而FEL裝置的建設也能推動相關高新技術和設備的發展。正如諾貝爾物理學獎獲得者楊振寧先生所説:“自由電子激光對於21世紀的科學與工業的影響是無法估計的。”

自由電子激光基本原理

與常規激光不同,自由電子激光以真空中的相對論電子束為工作介質,由自由電子產生的電磁場輻射的相干疊加和放大而產生。相對論電子束在經過一對由N極和S極構成的偏轉磁鐵時,將沿其圓周運動軌道的切線方向發射出波長在一定範圍內連續分佈的同步輻射。

自由電子激光的核心器件為波盪器,它是由一系列N極和S極交替排列的磁鐵陣列所構成,如圖2所示。

圖2 電子束在波盪器中運動產生相干輻射

電子束經過波盪器時,將扭擺前進,通過合理選擇電子束和波盪器的參數,電子束在經過每一對磁鐵所發出的同步輻射將會在電子束的前進方向和固定的波長上相干疊加,即產生較強的相干輻射,此相干輻射又會在波盪器中與電子束本身相互作用,在電子束中產生尺度在輻射波長量級的微結構,從而進一步增強相干輻射直至達到飽和。這種強相干輻射就是自由電子激光,其波長與電子束能量和波盪器參數有如下關係:

其中λFEL為自由電子激光諧振波長,λu為波盪器磁場週期,γ為相對論電子的共振能量,Ku為波盪器參數,由波盪器峯值場強Bu(單位為T)和波盪器週期(單位為cm)所決定。

按照運行模式,自由電子激光主要可分為振盪器型、自放大自發輻射(self-amplified spontaneous emission,簡稱SASE)和外種子型三種,如圖3所示,其中振盪器型為低增益FEL,而SASE和種子型都為單次通過放大的高增益FEL。

圖3 幾種典型的FEL運行模式:(a);(b)自放大自發輻射FEL;(c)外種子型FEL


2.1振盪器型FEL


在低增益自由電子激光中,電子束與輻射光場之間的能量交換小,光場每次通過波盪器時只能獲得較小的能量增益。通常低增益FEL中電子束峯值流強較低,波盪器也較短。典型的低增益FEL為振盪器型FEL,如圖3(a)所示,其波盪器被放置於光學諧振腔之中,依靠光學諧振腔使返回的輻射光場與電子束相互作用,光場經多次放大到足夠的強度後使電子束產生羣聚,進而產生受激輻射並最終達到飽和輸出。

目前振盪器型FEL多用於THz和遠紅外波段,在真空紫外及更短的波長範圍,由於缺乏合適的反射材料,振盪器型FEL難以工作。近些年來,隨着加速器技術和晶體反射材料的發展,在硬X射線波段實現振盪器型FEL(XFELO)成為了可能,未來XFELO將有可能為用户提供橫向縱向全相干、穩定的X射線自由電子激光。


2.2自放大自發輻射FEL


為將FEL向短波長拓展,人們發展了電子束單次通過波盪器進行增益放大的高增益機制,其中最為簡單有效的就是SASE,如圖3(b)所示。SASE作為現今高增益FEL裝置的主流方案,其優點是輸出波長連續可調、結構相對簡單,只需要將電子束通過一個較長的波盪器就可以輸出高功率的FEL。

但其缺點也十分明顯:由於SASE初始階段是靠電子束的噪聲起振,導致其輻射的中心波長和脈衝能量的抖動都較大,在隨後的指數增益過程中,初始噪聲被不斷放大。雖然由於滑移效應的影響,SASE所產生的輻射是部分相干的(一個合作長度內),光譜帶寬也會隨之明顯減小,但飽和處FEL的縱向相干性仍然不能讓人滿意。


改善SASE縱向相干性的一個有效手段是採用自種子運行機制,其原理是將SASE的波盪器分為兩段,中間用一個X射線單色器隔開,電子束在通過第一段波盪器時產生足夠強的SASE光,但FEL還遠未達到飽和,此輻射脈衝經過單色器後變成全相干的X射線輻射,之後被送入到後面的第二段波盪器中作為種子激光被同一個電子束繼續放大直至達到飽和輸出。

X射線自種子運行模式首先在LCLS得到了實驗的驗證,實驗結果表明,通過採用自種子,SASE的帶寬可以減小一到兩個量級,大大提高了FEL的光譜亮度,但同時自種子FEL也存在着脈衝能量抖動大等問題。


2.3外種子型FEL


徹底改善高增益FEL全相干性能的有效途徑是引入常規激光作為種子激光與電子束相互作用,我們將這一類FEL運行機制統稱作外種子型。其特點是輸出輻射繼承了種子激光的特性,即具有很好的相干性及穩定性。

最簡單的外種子型運行機制是外種子直接驅動型(direct-seeding)FEL,其原理是將常規激光與電子束同時注入波盪器,當滿足共振關係時,種子激光將與電子束相互作用並被不斷放大直至飽和輸出。

外種子直接驅動型FEL結構簡單,輸出輻射品質好,但波長受到種子激光波長的限制。若要得到輸出波長在200 nm以下的輻射,只能採用高次諧波產生(high-harmonic generation,簡稱HHG)作為初始的種子光,但HHG技術目前尚不成熟,所以direct seeding 型FEL並未得到很大的發展。

在隨後的研究中人們發現當電子束中包含微聚束時,它的羣聚因子將自然地含有高次諧波分量,若採用種子激光與電子束在波盪器中的相互作用來形成電子束羣聚,之後再連接一個共振在種子激光高次諧波上的波盪器來放大高次諧波輻射,則可以有效地將輻射波長向短波長方向推進,人們將這一運行機制稱為諧波放大器。

之後基於這一運行機制又提出了高增益高次諧波產生的種子型FEL原理(high-gain harmonic generation,簡稱HGHG),如圖3(c)所示。HGHG機制的提出大大拓展了外種子驅動型FEL光譜的覆蓋範圍,是向短波長推進的有效手段,但由於受到電子束能散的限制,單級HGHG的諧波轉換次數一般為10次左右,較適合用於產生真空紫外波段的FEL。

為將HGHG進一步向X射線波段推進,人們又提出了級聯HGHG]和回聲諧波產生(echo-enabled harmonic generation,簡稱EEHG)運行機制,並進行了實驗驗證。

然而,在產生超高次諧波時這些運行模式仍面臨着電子束品質退化或初始噪聲放大的問題,對於這些問題,都需要進行進一步的理論和實驗研究。目前國際上多個FEL裝置都先後開展了回聲型FEL的實驗研究工作,並於近期成功實現了軟X射線波段回聲型FEL的出光和放大。

自由電子激光發展歷史與現狀

利用電子束產生相干電磁輻射與常規激光技術誕生在同一時期。

1960年,美國科學家R. Philips將扭擺磁鐵與微波管結合,用低能電子束產生了毫米波段的激光。

1971年,美國科學家J. Madey首次提出FEL的概念,並用量子力學理論推導出了Madey定理,隨後美國科學家W. Colson等人用經典電動力學的方法對FEL進行了完整的理論描述。

1976 年,J. Madey等人在斯坦福大學完成了首次FEL放大實驗,實現了波長10.6 μm的CO2激光的放大。

1977 年D. Deacon等人首次實現了基於光學諧振腔的振盪模式的FEL,研製成功了世界上第一台紅外FEL。

至此帶有光學諧振腔的低增益FEL理論得到充分的實驗驗證,FEL的研究和應用也隨之蓬勃發展起來。然而,低增益FEL進一步向短波長推進時卻遇到了許多困難,首先當時的電子束品質較差,難以單程獲得足夠的增益,其次從真空紫外開始的短波長波段缺乏相應的種子光源和合適的光學諧振腔反射材料,這從根本上制約了振盪器型FEL的波長覆蓋範圍。

為突破這一瓶頸,科學家們又提出和發展了高增益FEL理論,開闢了產生短波長自由電子激光的新途徑,直接促使了X射線FEL的出現。

1980年,A. Kondradenko和E. Saldin等人提出了單次放大的FEL理論。

1984年,C. Pellegrini 與R. Bonifacio等人提出了自放大自發輻射的概念(SASE)。電子束通過在波盪器中與自發輻射場作用產生微聚束,進而使起源於噪聲的自發輻射在後續的長波盪器中得到指數放大直至飽和。

80年代以來,加速器技術上,特別是低發射度注入器和束流操控等,取得了長足進步,高亮度光陰極微波電子槍的發展和完善使得基於電子直線加速器的高增益FEL成為可能。

1996年,SASE模式首次在UCLA得到實驗驗證,高增益理論首次被實驗證實。在此基礎上,人們開始考慮將FEL向更短波長和全相干推進,多台試驗裝置先後完成了更短波長的高增益自由電子激光的飽和出光。

1999年,美國APS的LEUTL 裝置實現了可見光波段的SASE出光。

2001年,德國DESY的TTF FEL 在真空深紫外波段實現了~100 nm的SASE的飽和出光並完成第一個用户實驗。

SASE型自由電子激光具有極好的空間相干性,但由其自身原理決定的時間相干性、波長和強度穩定性尚不夠理想。

為克服這一缺陷,美國科學家L. Yu於1990年提出了HGHG原理,並隨後在布魯克海文國家實驗室的DUV FEL裝置上實現了紫外波段的HGHG型自由電子激光的飽和放大。

本世紀初開始,高增益自由電子激光進入了用户裝置投入運行的新階段。

2006年,TTF升級為用户裝置FLASH並實現了13 nm SASE出光,兩年後FLASH實現6.5 nm SASE 出光並取得了一批前沿研究成果。

2009年4月,美國SLAC的直線加速器相干光源LCLS首次實現了0.15 nm SASE出光,並於2009年9月開始用户實驗,這標誌着人類進入了硬X射線FEL時代。

2011年6月,日本的SACLA成功實現了0.06 nm SASE出光,成為世界上波長最短的硬X射線激光。

2013年,意大利FERMI-FEL的兩級級聯HGHG出光,獲得了4 nm的全相干自由電子激光,這是世界上首個種子型X射線FEL。

2016年至2017年,韓國PAL-FEL、瑞士Swiss FEL和世界上首個基於超導的硬X射線FEL裝置EuropeanXFEL相繼實現出光,並迅速開始用户實驗。

在此基礎上,基於連續波超導直線加速器的美國LCLS-II和中國X射線自由電子激光項目——SHINE分別於2015年和2018年動工建設。

圖4給出了目前國際上運行的、在建的和計劃建造的X射線FEL裝置,可見這些裝置主要集中在北美、歐洲和東亞,表1給出了這些裝置的主要參數,圖5給出了這些裝置的鳥瞰圖,可以看到自由電子激光通常與第三代同步輻射放置於同一園區,從而構成光子科學研究中心。

圖4 國際上的X射線FEL裝置分佈

表1 國際上X射線FEL裝置的主要參數

圖5 國際上的X射線FEL裝置及規模

X射線自由電子激光的新發展

當今高增益FEL主要朝全相干、超短脈衝、極化控制、以及其他滿足用户特定需求的靈活運行模式等方向發展。每一個發展方向同時又對應着一個新的應用領域拓展。

(1)全相干

SASE已經具有很好的橫向相干性,但縱向相干性較差,表現為在時間和光譜分佈上存在毛刺結構。目前改善X射線FEL縱向相干性的技術路線主要包括自種子運行機制、外種子運行機制以及X射線FEL振盪器等。

(2)超短脈衝

X射線FEL超短強脈衝可以單獨使用,也可以與台式激光器或第三代同步輻射光的光脈衝組成新一代的時間分辨“泵浦—探測”實驗工具。在這些實驗中,X射線FEL光脈衝能有效地用作原子、分子和納米物質狀態演變時瞬態過程中凍結畫面照像術的頻閃閃光,並將使動力學和瞬態過程的研究進入到亞皮秒至阿秒區的時間精度。

未來X射線FEL的重要發展方向之一是如何進一步縮短FEL的脈衝長度至亞飛秒和阿秒量級,同時進一步提高超短脈衝的輻射功率。目前國際上產生超短FEL脈衝的主要方案包括基於增強型SASE、鎖模、發射度破壞技術和啁啾脈衝放大技術等。

(3)極化控制

X射線FEL的偏振特性可以用EPU波盪器來實現調節。然而,短波長FEL 中,只有意大利的FERMI採用全部EPU波盪器,目前已經向用户提供波長100—4 nm範圍、脈衝能量10 μJ左右、偏振性可控的FEL脈衝,並且在原子光電離的二色效應、反鐵磁材料的相干成像等方面取得了一系列的研究成果。

對於其他已運行、包括在建和計劃建造的短波長FEL,如何在平面型波盪器的基礎上,控制FEL偏振特性,是近年來的一個重要課題。

(4)靈活運行模式

在泵浦—探測實驗中,若兩束激光波長相同,則可以對物質的某一特定的激發態進行激發和測量。然而,在更多的情況下,需要研究包含多個激發態的動力學系統,這時候我們需要泵浦和探測光的光子能量有所區別,且可以相互獨立地調諧。

雙色/多色FEL 是近年來在高增益FEL領域迅速發展起來的一種前沿技術,其原理是採用一些新型的FEL運行機制,使得同一團電子束在波盪器中可以連續發射出兩個具有不同光子能量的超短輻射脈衝,且兩個脈衝的時間延遲和中心波長都可以連續、獨立地調諧。由於兩束脈衝由同一團電子束髮出,因而它們之間不存在相對的時間抖動,相對時間間隔調節的精度可達阿秒量級。

這種新型雙色運行模式的出現大大拓展了FEL的應用範圍,使得采用FEL研究一些原子內層電子能級的超快基本化學反應與超快相變過程成為了可能。

中國X射線自由電子激光的發展現狀

我國的自由電子激光研究工作起步於20世紀80年代,中國科學院上海光學精密機械研究所(簡稱上海光機所)和中國科學技術大學等單位率先在國內開展了自由電子激光實驗工作。

1985年上海光機所率先實現了拉曼型FEL的出光。在國家“863”等項目支持下,中國科學院高能物理研究所成功研製了北京FEL裝置(BFEL),於1993年在亞洲率先實現了紅外飽和出光,性能達到當時國際先進水平。

1994年,中國工程物理研究院曙光一號自由電子激光裝置SG-1利用感應型加速器實現了8 mm FEL放大器出光,峯值功率140 MW。

中國工程物理研究院的振盪器型FEL也於2005年在遠紅外波段實現了出光。

此外,中國科學技術大學利用合肥同步輻射儲存環,還進行了光學速調管和諧波超輻射FEL 機制的相關研究。

我國高增益自由電子激光於1990年代末開始發展,在中國科學院、科技部和國家基金委的支持下,2009年上海應用物理研究所建成了我國首個高增益自由電子激光綜合研究平台——上海深紫外自由電子激光(SDUV-FEL),並於2010年12月中旬在HGHG模式下成功達到飽和,使得我國成為繼美國之後世界上第二個實現HGHG-FEL放大和飽和的國家。

2011年4月,SDUV-FEL成功實現了世界上首個EEHG的出光放大,還在世界上首次成功實現了兩級級聯HGHG的相干輻射輸出。

在新原理探索方面,上海應用物理研究所自由電子激光團隊還提出了級聯EEHG以及相位匯聚高次諧波產生運行機制PEHG等新型FEL工作模式。之後,基於HGHG模式的中國科學院大連化學物理研究所的大連相干光源於2013年動工、2016年建成出光,2017年開始進行用户實驗。

中國的軟X射線自由電子激光裝置(SXFEL)經歷了長時間的醖釀和論證,SXFEL試驗裝置和用户裝置分別於2014年12月和2016年11月動工建設,其基本佈局如圖6、7所示。

圖6 SXFEL基本佈局:試驗裝置(a)和用户裝置(b)

圖7 SXFEL建築鳥瞰圖(左)與試驗裝置注入器、主加速器和FEL放大器(右)

SXFEL試驗裝置由主加速器提供840 MeV的電子束,通過兩級分別由調製段與輻射段構成波盪器系統,運行在種子型HGHG級聯和EEHG-HGHG級聯工作模式,目標是最終產生種子激光的30次諧波輻射,得到中心波長為8.8 nm的全相干軟X射線FEL脈衝。

SXFEL用户裝置將進一步升級電子束能量至1.5 GeV,並增加一條SASE波盪器線和5個實驗站,最終將為用户提供一個高水平的“水窗”波段高亮度FEL實驗平台。

SXFEL試驗裝置於2017年完成主要設備安裝並實現了第一級2至6次諧波的HGHG出光放大,2018年開展了高次諧波EEHG的調試實驗,獲得了30次諧波的相干輻射信號並實現了11次諧波(~24 nm)的出光放大。

目前,SXFEL用户裝置的建設已全面展開,將於2018年底開始設備安裝,預計在2019年底開始用户實驗。

作為國家重大科技基礎設施建設“十三五”規劃優先項目,上海高重複頻率硬X射線FEL裝置(SHINE)已於2018年4月動工建設,其基本佈局如圖8所示。SHINE包含一台能夠提供8 GeV高品質電子束的連續波超導直線加速器,驅動產生的X光脈衝最高重複頻率可達1 MHz。

SHINE首期將建設三條波盪器線,其中包括一條軟X射線波盪器線,一條硬X射線波盪器線和一條超硬X射線波盪器線,覆蓋0.4—25 keV的光子能量範圍。SHINE的建成將極大地促進我國光子科學的發展,使我國光子科學的相關研究步入世界前列。

圖8 上海高重複頻率X射線FEL裝置

總結與展望

X射線FEL以其超高的亮度、超短的脈衝和極好的相干性等同步輻射光源所不具備的突出優勢,在物理、化學、生物、材料等前沿領域有非常重要的應用前景。

自美國LCLS開啟X射線自由電子激光的時代以來,XFEL已經進入了快速發展的歷史階段,一系列物理、化學、生物、材料科學領域的前沿研究成果不斷湧現,已帶來了諸多革命性的影響。

XFEL的發展已經從原理驗證、方法學探索階段走向前沿科學突破的快速發展階段,有望在解決國家戰略需求的能源、環境、健康與新材料發現等前沿領域發揮不可替代的重要作用,成為實現科學突破與技術創新的研究利器。


致謝:感謝陳建輝博士閲讀此文並給出許多寶貴意見。


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本文選自《物理》2018年第8期,轉載請聯繫微信公眾號“中國物理學會期刊網”(ID: cpsjournals)申請授權。

編輯:可樂不加冰、Cloudiiink


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